Атомная энергетика

Облучение Cr в АЗ БН-350 и упаковка стержней в источник

Стержни Cr были доставлены на РГП «МАЭК» для облучения в реакторе БН-350. Подобные реакторы есть: БН-600 в России, Phenix и Super Phenix во Франции и MONJU в Японии. Реактор БН-350 (технические характеристики даны в разделе 2) имеет активную зону с высоко обогащенным ураном (по урану -235) и боковую зону из необогащенного урана; жидкий натрий используется как теплоноситель. Эта конструкция имеет в активной зоне большую плотность потока быстрых нейтронов ~ 5 • 1015 n/cm2s при номинальной мощности, что выгодно для получения источников с высокой активностью.

Сечение захвата для ядра 50Cr на быстрых нейтронах меньше чем 0,1 барн, и при этих параметрах достичь желательной активности 51Cr невозможно. Поэтому было предложено облучать хром в реакторе БН-350, но в спектре тепловых нейтронов. Была разработана специальная сборка (рис. 9), которую можно установить в реактор БН-350 и которая имела замедлитель для получения тепловых нейтронов высокой плотности. Конструкция сборки (сечение на рис. 10) состоит из гидрида циркония вокруг центральной трубы из нержавеющей стали, в которую загружается контейнер с 50Cr (металлические стержни). Гидрид циркония позволил смягчить спектр нейтронов и получить поток нейтронов низкой энергии большой плотности около стержней из 50Cr. В результате среднее сечение захвата 50Cr составило ~ 4 барна.

Для уменьшения выхода из сборки тепловых нейтронов, которые могут увеличить всплеск энерговыделения в соседних топливных ТВС, гидрид циркония был окружен по периметру чехла поглощающими элементами с окисью европия. Кроме того, присутствие в АЗ облучательной сборки приводит к увеличению отрицательного эффекта реактивности. Чтобы компенсировать это, стандартная конфигурация активной зоны была изменена с заменой нескольких ТВС с более высоким содержанием ядерного топлива (свежие ТВС) и установкой несколько дополнительных ТВС.

Согласно расчетным данным после облучения можно получить активность стержней ~ 0.5-:-0.8 MКи. Нейтронно-физические характеристики в ТВС, стоящих рядом с облучательной сборкой, были измерены экспериментально на малом уровне мощности реактора (были проведены такие же экспериментальные измерения как с облучательной сборкой с кобальтом, см. главу 8). Результаты эксперимента показали, что всплеска энерговыделения в ТВС, окружающих облучательную сборку, не будет. Но при мощности N = 520 МВт (тепл.), на которой работал реактор в данный период, активность 51Cr будет меньше расчетной. Для увеличения активности стержней 51Cr было решено увеличить мощность реактора в конце облучения.

Облучательная сборка с 50Cr (92.4 % - обогащения) была установлена в АЗ реактора и 04.09.1994 г. началось облучение на уровне мощности ~ 520 МВТ.

Облучение продолжалось до 2 ноября, затем мощность была увеличена до 620 МВТ (тепл.), чтобы увеличить активность стержней 51Cr.

Облучательная сборка была выгружена из реактора 18 декабря 1994. Используя манипуляторы в «горячей камере», облученные стержни (всего 46) 51Cr были извлечены из сборки и 44 стержня, полная масса которых составила 512.7 г, были помещены в вольфрамовый пенал. Этот пенал был также помещен в контейнер из нержавеющей стали, закрыт крышкой и заварен. Гелиевые испытания показали герметичность контейнера. Контейнер со стержнями 51Cr был помещен в радиационный защитный вольфрамовый контейнер с 18 мм стенкой, у которой была внешняя оболочка из нержавеющей стали 80 мм диаметра, 140 мм высотой. Внешняя оболочка была закрыта крышкой, герметично заварена и контейнер проверен на герметичность (см. рис. 11).

Затем источник с 51Cr был размещен в транспортный контейнер для траспортировки самолетом в аэропорт Минеральные Воды. Контейнер был доставлен 20 декабря 1994 г. самолетом в Минеральные Воды, но из-за задержки таможенного оформления в аэропорту Мин Воды контейнер грузовиком был перевезен только 26 декабря 1994 г. на Баксанскую нейтринную обсерваторию (Северный Кавказ). С помощью источника из 51Cr были проведены эксперименты по облучению галлия с целью калибровки нейтринного телескопа. [9].

Эксперименты по калибровке нейтринного телескопа

Начальная инсталляция галлия источником была проведена 26 декабря

1995 г. в 18:00 и все результаты дальнейших экспериментов были нормализованы к этому времени. Проведены восемь облучений между 2 января и 24 мая 1995 г. После чего источник 51Cr распался до величины, когда облучение галлия от 51Cr было равносильно облучению галлия солнечными нейтрино.

Облучение солнечными нейтрино проводилось в реакторах 2-5 (реакторы – это баки с жидкометаллическим галлием) и в реакторах 7-10. Все реакторы кроме номера 6 оборудованы механизмами для процесса извлечения источника 51Cr. План расположения реакторов с галлием показан на рис. 12.

В конструкцию реактора 6 был внесены изменения для быстрой загрузки и извлечения активной части источника 51Cr с помощью трубы из циркония, которая позволяла размещать источник в центре реактора. Эта модификация увеличила емкость реактора с 6 до 13 тонн Ga. На рис.13. представлена конструкция галлиевого реактора с механизмами загрузки источника 51Cr и калориметр. После каждого облучения источник перемещали на смежный калориметр для измерения его активности, а галлий выкачивался из реактора 6 в другие два реактора, в которых галлий облучался солнечными нейтрино. Затем извлекали 71Ge с помощью химической технологии и определялась его количество.

Было проведено восемь измерений между 2 января и 24 мая 1995 г. Длины периодов облучения для первых пяти измерений были выбраны так, чтобы статистическая погрешность измерений была равной. После того как источник 51Cr распался заключительные три облучения были сделаны, приблизительно, в месячные интервалы, с облучением галлия солнечными нейтрино. Нуклид 71Ge был извлечен точно тем же способом, чтобы измерить поток солнечных нейтрино.

Эта процедура извлечения отличалась от используемого эксперимента для солнечного нейтрино, потому что был дополнительный этап перекачки Ga с двух реакторов на емкость облучения и назад. Хотя нет никакой очевидной причины, что это должно внести изменение в эффективность облучения. Проведено много тестов (расчетов), чтобы быть уверенными, что эта эффективность не была связана с перекачкой Ga. До первоначального облучения Ga источником 51Cr было проведено девять облучений солнечными нейтрино от одного или двух реакторов, используя все шаги вышеупомянутой процедуры, включая перекачку Ga. Взвешенный поток в этих экспериментах был ~ 92 SNU (с 68%-ой погрешностью) от 53 SNU до 143 SNU. Этот поток полностью сопоставим с потоком от солнечного нейтрино, и не наблюдалось изменение от дополнительного фона.

Исходные примеси

В галлиевых реакторах существует большое количество химических элементов, которые воздействуют на облучение галлия и производят долгоживущие нуклиды с испусканием гамма квантов. Присутствие этих гамма эмитентов в источнике должно строго учитываться, потому, что они увеличивают размер исходной защиты, необходимой для защиты персонала, и кроме того уменьшают эффективное облучение нейтрино галлия. Также они добавляют высокую температуру источнику и таким образом вносят искажения при калориметрических измерениях исходной активности источника 51Cr. Из-за высокого среднего сечения захвата тепловых нейтронов этими нуклидами, даже небольшое количества этих элементов в стержнях 50Cr не допустимо.

Как следствие, на всех стадиях химической обработки стержней 50Cr, были приняты меры, чтобы минимизировать загрязнение 50Cr. Для уверенности о наличии примесей в стержнях 50Cr, каждый стержень перед отправкой на облучение в реактор был проанализирован масс-спектрометрическим методом и лазерным облучением для анализа масс-спектрометрией искры. Норма дозы на поверхности стенки источника была 1.7 Бк/ч в начале первого облучения (26 декабря 1994), и только ~ 2 % от этой величины приходилось на примеси (главным образом 46Sc). В конце последнего эксперимента (23 мая 1995), норма дозы 46Sc, несмотря на вольфрамовый контейнер, еще была самой интенсивной линией в спектре. Нуклиды с большей энергией (46Sc, 59Fe, 60Co, и 182Ta) имели меньший период и их активность была намного ниже чем от 51Cr. Общая активность всех загрязняющих нуклидов была меньше чем 2 Ки, в то же время активность 46Sc была наибольшей.

Были измерены активности примесей нуклидов в источнике 51Cr и их вклад в общую измеренную активность на период времени (18:00 26 декабря 1994) калориметрическим методом.

Существенное различие было для Ta, который не был обнаружен масс-спектральным анализом проб с поверхности стержней Cr. Очевидно, высокая концентрация Ta в Cr следовала из поверхностного загрязнения вольфрамовым инструментом карбида, которым обрабатывали на механизмах стержни до исходного диаметра.

Расчетные и измеренные активности (примесей) нуклидов в источнике 51Cr приведены в таблице 7.

Таблица 7

Активность загрязняющих нуклидов в стержнях 50Cr

Изотоп

Энергия, МэВ

Измеренная

активность, Ки

Измеренная энергия, ВАт

Эквивалентная

активность, Ки

46Sc

60Co

182Ta

59Fe

Общее количество примеси

51Cr

2.37

2.82

1.81

1.56

0.32

1.400±0.1

0.065±0.015

0.038±0.005

0.024±0.003

516600±6000

 0.0200

  0.0011

 0.0004

 0.0002

  0.0217

 112.3000

0.092

0.005

0.002

0.001

0.1

516.6

 Исходная активность источника

После проведения всех галлиевых экспериментов в Баксанской нейтринной обсерватории источник (активность источника распалась больше чем в 1000 раз)

был перевезен в г. Актау на БН-350.

Измерение исходной активности источника проведено с помощью германий литиевого детектора (по гамма линии с энергией 320 кэВ, испускаемые 51Cr). 

Процедура этих измерений состояла из двух этапов:

Первый этап - вначале была измерена относительная активность всех 44 стержней 51Cr, а затем определена абсолютная активность единственного стержня (монитора). В горячей камере БН-350 были установлены два коллиматора. Стержень хрома был помещен в специальный зажим перед отверстием первого коллиматора. Зажим двигался в вертикальном направлении, используя манипулятор горячей камеры, а дополнительный двигатель вращал зажим со стержнем вокруг оси во время измерения. Положение стержня 51Cr относительно отверстия коллиматора управляло электронное считывающее устройство манипулятора и визуальным наблюдением. Гамма - лучи проходили через разрез второго коллиматора и были измерены германий литиевым датчиком вне «горячей камеры». Активность каждого стержня была измерена в двух направлениях: вдоль его длины, а угловое распределение было усреднено с помощью вращения стержня. Эта система обеспечила измерение среднего значения активности всех стержней 51Cr. 

Относительная погрешность активности одного стержня составляла 1 % по количеству измерений, с учетом фона, и стабильностью геометрии измерения. Неопределенность в сумме относительной погрешности всех стержней была оценена в пределах – 0.3 %.

Второй этап – измерение абсолютной активности стержня монитора (контрольного образца). Этот стержень был полностью растворен в HCl.

Небольшая часть этого раствора была взвешена, чтобы подготовить пробы, и их активность была измерена гамма спектрометром. Погрешность в определении активности образцов составляла 3 %; была также ошибка ~ 1 % в определении объема проб растворов.

Статистическая ошибка измерения гамма линии 51Cr была ~ 1.2 % с учетом фона, и мертвого времени детектора. Погрешность эффективности датчика была оценена в 3 %. Погрешность отношения массы стержня образца к массе всех стержней источника была – 1%. Измеренная активность источника 51Cr составила 510 ±24 кKu на время 18:00 26 декабря 1994. [9].

10.3  Оценка активности источника 51Cr расчетным методом

Исходная активность источника была рассчитана прямыми вычислениями нейтронного потока с использованием геометрии реактора и времени облучения. Этот метод основан на результатах измерения облученного образца (маленькой массы 50Cr) в экспериментальном реакторе в г. Обнинске и сравнения активности образца, облученного в реакторе БН-350. Расчетная активность была оценена – 554± 55 кKu на исходное время (18:00 26 декабря 1994), эта величина хорошо согласуется с измерением активности калориметрическим методом на Баксанской нейтринной обсерватории – 516,6±6 кКи.

11.  Выводы по источнику 51Cr

Была проведена экспериментальная работа по обоснованию безопасности облучения 50Cr в активной зоне реактора БН-350 и экспериментально доказана возможность облучения стержней 50Cr в тепловом спектре нейтронов в активной зоне реактора БН-350 на быстрых нейтронах. Изготовлен источник нейтрино на основе 51Cr и решены вопросы его транспортировки воздушным транспортом и доставки на Баксанскую нейтринную обсерваторию. С помощью источника нейтрино 51Cr проведены фундаментальные работы по калибровки нейтринного телескопа Баксанской нейтринной обсерватории, на которой ведутся работы по измерению потока и спектра  нейтрино от солнца.

12. Заключение

На реакторе на быстрых нейтронах БН-350 проведены экспериментальные работы по исследованию нейтронно-физических и теплофизических характеристик. Доказана возможность надежной, безопасной и стабильной работы энергетического реактора на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем с теплотехническими и нейтронно-физическими характеристиками, значительно превышающими аналогичные параметры реакторов на тепловых нейтронах. Доказано, что в этих реакторах можно сжигать природный уран до 80-90 % (в замкнутом топливном цикле), а в тепловых реакторах – 5 % макс. 8 %.

В процессе исследований нейтронно-физических характеристик доказана возможность наработки радиоактивных нуклидов (кобальта-60, иридия, цезия -30, хрома -51) в АЗ ректора БН-350 высокой активности и наработки 233U из тория.

Был изготовлен источник нейтрино на основе 51Cr и решены вопросы его транспортировки воздушным транспортом и доставки на Баксанскую нейтринную обсерваторию.

На основании проведенных исследований на реакторе БН-350 была обоснована возможность использования быстрых реакторов, наряду с эффективной выработкой электрической энергии, накопления плутония-239 и опреснения морской воды, для эффективного выжигания наиболее потенциально опасной части радиоактивных отходов атомной энергетики – долгоживущих актиноидов. Тем самым доказана возможность радикального решения проблемы сжигания и захоронения радиоактивных отходов атомной энергетики.

 

Рис. 12. План расположения реакторов с галлием.

Рис. 13. Схема реактора 6 с калориметром.

Ядерные реакторы